V roku 1999 ho zvolili za provinciála provincie „Matky Dobrej rady“ v Chicagu a o dva a pol roka neskôr ho generálne zhromaždenie rádu zvolilo za generálneho predstaveného augustiniánov, pričom v roku 2007 bol opäť zvolený na druhé funkčné obdobie. Do svojej provincie v Chicagu sa vrátil v októbri 2013 a stal riaditeľom formácie v kláštore sv. Augustína, prvým radcom a provinciálnym vikárom. Tieto funkcie zastával až do 3. novembra 2014, keď ho pápež František vymenoval za apoštolského administrátora peruánskej diecézy Chiclayo a titulárneho biskupa v Sufare, pričom biskupské svätenie prijal 12. decembra toho istého roku. Diecéznym biskupom sa stal 26. septembra 2015. V rokoch 2020 – 2021 bol tiež administrátorom peruánskej diecézy Callao.
Približuje sa mladým veriacim
Od januára 2023 pôsobil ako prefekt Dikastéria pre biskupov, zodpovedného za výber kandidátov do biskupských úradov. V tom istom roku – 30. septembra – ho pápež František vymenoval za kardinála a 6. februára 2025 ho povýšil na kardinála – biskupa s titulárnym kostolom Albano.
Kardinála Roberta Francisa Prevosta za 267. pápeža zvolili 8. mája 2025 počas konkláve v štvrtom kole. Vybral si meno Lev XIV., ktoré je odkazom na pápeža Leva XIII., autora encykliky Rerum Novarum z roku 1891. Tento dokument znamenal začiatok modernej sociálnej doktríny katolíckej cirkvi.
V cirkevných kruhoch je Lev XIV. považovaný za umierneného reformátora a pragmatického diplomata so schopnosťou počúvať. Svojimi názormi má veľmi blízko k predchádzajúcemu pápežovi Františkovi, k jeho vízii, pokiaľ ide o životné prostredie, pomoc chudobným či migrantom.
Lev XIV. 11. mája vyzval na „spravodlivý a trvalý“ mier na Ukrajine i na okamžité prímerie, prepustenie rukojemníkov a dodávky humanitárnej pomoci v Gaze. Vo svojej homílii 18. mája počas svojej inauguračnej omše na Námestí svätého Petra vo Vatikáne poukázal na to, že v súčasnej dobe je vo svete priveľa rozdelenia, a podľa vlastných slov si želá zjednotenú cirkev, ktorá bude kvasom pre svet. Nedávno, 7. septembra, vyhlásil Lev XIV. za svätého prvého mileniála Carla Acutisa, 15-ročného talianskeho rímskokatolíckeho laika, známeho aj ako „Boží influencer“, ktorý zomrel v roku 2006 na leukémiu.
